Na posse do Bispado de Coimbra desde 1094, a Mata foi doada em 1628 pelo então bispo de Coimbra, D. João Manuel, à Ordem dos Carmelitas Descalços para a construção do seu Deserto em Portugal. Iniciadas as obras em Agosto desse ano, a construção do convento e da sua cerca terminaria por 1639. A vida monástica regular iniciou-se mais cedo, cerca de 1630. O convento de Santa Cruz, construído na simplicidade exigida pela vocação eremítica do Deserto, apresenta uma planta única em Portugal: a igreja (onde se perceciona um plano dúbio entre a cruz grega e a cruz latina, através da junção do coro) domina um espaço sem claustro, com os pátios a imprimir a regularidade ao conjunto. Nesta originalíssima ideia de usufruto espiritual é a igreja que se inscreve dentro de um espaço claustral simulado, recuperando a organização da ideia mítica do Templo de Jerusalém.